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申请/专利权人：浙江大学

摘要：本发明公开了一种同时生成硝酸和氨的双向电催化固氮装置及方法，基于改进的H型电解池将NOx气体在阴极还原为NH3、在阳极氧化为NO3‑，实现了有害废气NOx的高效无害化处理和高值化利用。本发明电解体系中的工作电极催化剂同时利用物理沉积、化学生长的方法制备，利用磁控溅射的手段在碳纸上均匀覆盖一层Cu颗粒，利用电化学沉积的方法在Cu表层沉积Ni、Co颗粒，制备三元合金电催化剂，协同多金属多活性位点的催化作用促使化学反应速率的高效提升。本发明实现了NOx气体的无害化处理与氨、硝酸的合成，达到了极高的氨产率与选择性，有利于含氮等污染物的高值化资源化利用。

主权项：1.一种同时生成硝酸和氨的双向电催化固氮装置，其特征在于，该装置包括电化学工作站（1）与改进的H-型电解池（5）；所述电化学工作站（1）包括工作电极夹（2）、参比电极夹（3）和对电极夹（4）；所述改进的H-型电解池（5）包含工作电极（6）、参比电极（7）和对电极（8），以及第一气体进口（9）、第一气体出口（10）、第二气体进口（11）、第二气体出口（12），改进的H-型电解池（5）中的两室中间用双极膜（13）相分隔，能够定向传递氢离子和氢氧根，防止因气体扩散而影响正负极反应的进行；所述改进的H-型电解池（5）的气体路径从第一气体进口（9）进入阴极并从第一气体出口（10）排出阴极，排出阴极后由管路连接至第二气体进口（11）进入阳极，并从第二气体出口（12）排出；所述改进的H-型电解池（5）的工作电极（6）、参比电极（7）和对电极（8）分别与电化学工作站（1）中的工作电极夹（2）、参比电极夹（3）和对电极夹（4）对应连接，形成电催化过程的回路；改进的H-型电解池（5）的两室气体的连通实现阴极未反应的气体到阳极继续氧化成为硝酸，并且双室的电解液为不同种类，阴极为碱性，阳极为酸性；所述同时生成硝酸和氨的双向电催化固氮装置的固氮过程具体包括以下步骤：（1）通过磁控溅射的方法，电离的Ar轰击铜金属表面，将金属铜溅射在目标碳纸的表面，控制溅射厚度为100nm，制备负载铜的碳纸；（2）将步骤（1）制备的负载铜的碳纸作为电沉积中的工作电极，加入50ml浓度为0.01molL的稀硫酸作为电解液，同时加入0.29克六水硝酸钴和0.29g六水硝酸镍作为电沉积的金属离子源，在0.2A的恒电流下电沉积5min，用去离子水冲洗并烘干后制得包含以铜为基底的钴镍纳米团簇的催化剂，以此作为改进的H型电解池（5）的工作电极；（3）H型电解池（5）的工作电极侧加入60ml浓度为1molL的氢氧化钾溶液，对电极侧加入60ml浓度为0.5molL的稀硫酸，利用四氟管路连接改进的H-型电解池（5）中的两室的气路，实现一氧化氮气体通入氢氧化钾溶液一侧后，能够继续通入稀硫酸溶液一侧，构成气体在改进的H-型电解池（5）中的的循环，通过质量流量计向改进的H型电解池5的第一气体进口（9）以50sccm的速率通入一氧化氮20min以达到双池的液体饱和；（4）气体通入饱和后开启电化学工作站（1），利用CV方法稳定电流后在不同的施加电压-1.1V,-1.3V,-1.5V,-1.7V,-1.9V,-2.1V下进行30min恒电位电化学催化过程，收集改进的H-型电解池（5）中的反应后的含有NH4+溶液和NO3-溶液。

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百度查询： 浙江大学 一种同时生成硝酸和氨双产物的电催化固氮装置及方法