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一种富烯烃气氛中乙炔或丁二烯选择性加氢Pd单原子催化剂及其制备方法和应用 

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申请/专利权人:中国科学技术大学

摘要:本发明公开了一种用于富烯烃气氛中乙炔或丁二烯选择性加氢反应的兼具高活性、高选择性和高稳定性Pd单原子催化剂的制备方法和应用。所述催化剂包括载体、以尺寸计0.1‑10nm的多种不同粒径氧化物助剂和以Pd元素计0.03‑0.5wt%的活性组分Pd单原子。制备方法包括:通过原子沉积法在传统载体上先沉积氧化物助剂,再继续沉积Pd,获得Pd单原子催化剂。在富乙烯气氛中的乙炔或丁二烯选择性加氢反应中,本发明的Pd单原子催化剂不仅能够在乙炔或丁二烯的高转化率下90%,实现高烯烃选择性90%,而且能够在维持高加氢活性的同时,维持高抗积炭性能和高稳定性,可以在至少100小时不出现明显失活现象。

主权项:1.一种富烯烃气氛中乙炔或丁二烯选择性加氢Pd单原子催化剂的制备方法,其特征在于:包括以下步骤:1在氧气气氛中,在300-1200℃下处理载体1-5h,获得处理后载体;所述的载体选自SiO2、Al2O3、MgAlxOy、In2O3、TiO2、ZrO2中的一种或多种,当混合时为任意比例;2在50-200℃,通过原子层沉积法在上步骤处理后的0.3-0.6g载体上交叉通过所需尺寸和载量的金属前躯体50-300s,流速为150mLmin,次数为1-30次;对应通过还原剂或氧化剂20-300s,流速为150mLmin,获得不同负载型金属氧化物助剂;所述的金属氧化物前驱体,选自锌前驱体、钛前驱体、铟前驱体、镓前驱体、镍前驱体或钴前驱体中的一种;所述的助剂,选自尺寸为0.1-10nm的ZnO、CoOx、NiOx、InOx、Ga2O3、TiO2中的一种或多种氧化物,当混合时为任意比例;3在80-150℃,通过原子层沉积法在上步骤得到的不同负载型金属氧化物前驱体上交替通过一次10-100s所需载量的钯前驱体和对应还原剂,流速为150mLmin,获得负载型Pd单原子催化剂;所述的钯前驱体,选自二四甲基庚二酮钯和二六氟乙酰丙酮钯中的一种或两种,当混合时为任意比例;4将上步骤得到的Pd单原子催化剂在50-150℃下用还原剂还原;所述的还原剂,选自HCHO、H2、NH3和N2H4中的一种;使用的氧化剂,选自H2O、H2O2、O2、O3、NO和NO2中的一种。

全文数据:

权利要求:

百度查询: 中国科学技术大学 一种富烯烃气氛中乙炔或丁二烯选择性加氢Pd单原子催化剂及其制备方法和应用

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