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申请/专利权人：中国科学院大连化学物理研究所

摘要：本发明涉及一种甲醇无氧脱氢的方法，具体涉及一种由甲醇在无氧惰性条件下合成无水甲醛的方法。该过程在固定床反应器中进行，在高熵氧化物催化剂上，甲醇发生脱氢反应，生成甲醛，由于原料和产物中均不含有水，所得甲醛为无水甲醛，同时该过程中联产氢气。

主权项：1.一种甲醇无氧脱氢的方法，其特征在于：固定床反应器上，原料甲醇气化，经惰性气体稀释或不经惰性气体稀释后，在以下特定元素组合的具有特定晶型结构的高熵氧化物催化剂上，发生反应生成甲醛，反应过程中不产生水，同时联产氢气；反应温度为：500-750℃；所述高熵氧化物催化剂的晶型结构为萤石型、尖晶石型、层状O3-型、岩盐型中的一种或二种以上；所述高熵氧化物为由铁、钴、镍、铜、锌、氧六种特定元素组合的高熵氧化物，由锂、镁、钴、镍、锌、氧六种特定元素组合的高熵氧化物，由锂、镁、钴、镍、铜、锌、氧七种特定元素组合的高熵氧化物，由锂、钛、铬、锰、钴、铌、氧七种特定元素组合的高熵氧化物，由镁、钛、铁、铜、锌、氧六种特定元素组合的高熵氧化物，由钠、镁、钴、镍、铜、氧六种特定元素组合的高熵氧化物，由钛、锰、铁、锡、锑、氧六种特定元素组合的高熵氧化物，以及上述高熵氧化物中的一种或两种以上，其中氧元素的摩尔占比为满足所有金属元素所需化学计量比的氧摩尔占比；所述高熵氧化物催化剂的制备方法是：将组成高熵氧化物的金属前驱体盐按比例混合，搅拌球磨均匀，然后将其置于高温熔炼炉中处理后，立即取出，然后将其置于冷环境中冷却；所得样品即为不同组成的高熵氧化物；所述高熵氧化物催化剂为MgCoNiCuZnOx组成的高熵氧化物、LiMgCoNiZnOx组成的高熵氧化物、LiMgCoNiCuZnOx组成的高熵氧化物、LiTiCrMnCoNbOx组成的高熵氧化物、MgTiFeCuZnOx组成的高熵氧化物、NaMgCoNiCuOx组成的高熵氧化物、TiMnFeSnSbOx组成的高熵氧化物，其中为x为满足化学计量比的任意值；所述组成高熵氧化物的金属前驱体盐选自其固体金属碳酸盐、硝酸盐、草酸盐、铵盐、硫酸盐、醋酸盐中的一种或两种以上；所述组成高熵氧化物对应金属元素任意两种元素之间的摩尔比为：0.9~1.1；所述高温熔炼炉温度为600-1500℃；处理时间1min以上；所述熔炼过程所用气体为空气、氧气、或含氧体积浓度5-99.9%的惰性气氛中的的一种或其混合物；所述惰性气氛选自：N2、Ar、He中的一种或两种以上；所述熔炼过程的时间为1-60min。

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