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申请/专利权人：烟台大学

摘要：本发明属于催化剂技术领域，具体涉及一种复合型杂多酸催化剂、制备方法及应用。本发明通过调配特定的原料比、采用特殊的制备方法制备杂多酸盐与多元金属氧化物的复合型催化剂，该工艺通过控制沉淀的顺序和条件，精确地控制杂多酸盐和多元金属氧化物的组成和配比，从而提高了原料的转化率和目标产物的选择性；所述催化剂的结构式为PaVbMo11FecBidAeBfCgOh；在常压下，反应温度为270℃时，反应进行200h后催化剂无明显失活，异丁醛转化率≤99.5%，甲基丙烯酸选择性≤95.3%。

主权项：1.一种复合型杂多酸催化剂，其特征在于，所述催化剂的结构式为PaVbMo11FecBidAeBfCgOh，其中：A为碱金属元素的一种或两种以上的混合物，B为Co、Cu、Mn、Pb、Sn、Cr、Au、Ag、Ru元素的一种或两种以上的混合物；C为Ti、Sb、As、Ge、Ce、Si、Zr元素的一种或两种以上的混合物；a、b、c、d、e、f、g、h是各所需元素的摩尔比：a=0.25-2.5；b=0.1-4；c=0.5-5；d=0.1-5；e=0.1-5；f=0.01-5；g=0.1-5；h为满足氧化物价态的氧原子的量；在所述复合型杂多酸催化剂的XRD图谱中，在2θ=10.83°、21.68°、26.64°、30.86°、36.36°处有P-Mo杂多酸盐的特征衍射峰；在2θ=12.82°、23.75°、27.95°、28.97°处有多元金属氧化物M6Mo12Fe4Bi1.5Ox的特征衍射峰，其中，M为所述B中的Co、Cu、Mn中的一种或两种以上元素的混合物，x为满足氧化物价态的氧原子的量；所述催化剂用于选择氧化异丁醛制备甲基丙烯酸时，异丁醛转化率可达99.5%，甲基丙烯酸选择性可达95.3%，反应进行200h后催化剂未见明显失活；所述复合型杂多酸催化剂的制备方法，包括如下步骤：步骤1：制备磷钼矾杂多酸水溶液Ⅰ：在去离子水中加入Mo、V的高价氧化物和磷酸，搅拌均匀形成溶液，搅拌速率为800-1600rmin，将所述溶液加热回流5-10h，温度为60-120℃，得到红色透明的磷钼矾杂多酸水溶液Ⅰ，冷却到室温备用；步骤2：制备盐溶液Ⅱ：在去离子水中加入钼的可溶性盐、含有A的碱金属盐、搅拌均匀形成盐溶液Ⅱ；步骤3：制备盐溶液Ⅲ：在去离子水中加入含有B的化合物和含有C的化合物，搅拌均匀形成盐溶液Ⅲ；步骤4：制备复合型杂多酸催化剂：在搅拌下将所述盐溶液Ⅱ和所述盐溶液Ⅲ同时加入所述磷钼矾杂多酸水溶液Ⅰ中，得到含有杂多酸盐和多元金属氧化物的浆状物，继续搅拌20-100min、搅拌速率为800-1600rmin，过滤、干燥、在250-450℃下焙烧3-6h、压片成型得到所述复合型杂多酸催化剂。

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